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光子-杂原子协同的皮克林乳液光催化苯甲醛克级合成

Peer-Reviewed Publication

Science China Press

光子-杂原子协同生成活性Ni3+中间体,引领高性能苯甲醇氧化制苯甲醛与可规模化皮克林乳液光催化合成

image: 无贵金属Co-Ni(OH)2/CdS纳米复合材料,通过光子与杂原子协同促进活性镍中间体的高效生成,实现了国际顶尖水平的光催化苯甲醇氧化性能。所形成的皮克林乳液体系可高收率实现克级苯甲醛光合成,同时具备太阳光驱动与氢气联产的可行性。 view more 

Credit: ©Science Bulletin

中国科学院理化技术研究所张铁锐、施润研究员及其团队,成功研制出一种无贵金属光催化剂,可在可见光照射下,将苯甲醇高效、高选择性氧化为苯甲醛,同时联产氢气。该成果发表于Science Bulletin,为可持续精细化工合成与清洁能源制备开辟了新路径。

苯甲醛是医药、农药、香料领域的关键中间体,但其传统生产工艺常伴随有毒副产物生成,或需要高能耗反应条件。尽管光催化技术提供了绿色替代方案,但现有体系普遍存在效率低、选择性差、难以放大等难题。

这种无贵金属催化剂Co-Ni(OH)2/CdS,实现了112.0 mmol g−1 h−1的创纪录苯甲醛产率,性能优于已报道的光催化体系。研究揭示了光子‑杂原子协同促进的镍基氧化还原循环机制:钴掺杂调控氢氧化镍的电子结构,促进光生空穴转移并进一步氧化Ni2+生成活性Ni3+物种,从而加速苯甲醇脱氢反应。

研究团队利用该双亲性催化剂构筑稳定的皮克林乳液体系,实现克级规模苯甲醛合成:在连续光照350小时后,获得12.4克高纯度产品,同时联产2.7升氢气。该工作为精细化学品与清洁能源协同制备提供了可行策略,彰显了光催化技术在低碳化工制造中的规模化应用前景。


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