image: 首先，他们从d带中心调节的角度研究了活性提高的机制。然后讨论了电子效应和配体效应对d带中心的调控原理。最后，从增加每个位点的活动和增加活动位点的数量方面详细总结了具有代表性的结构设计策略。黄教授团队绘制。 view more
Credit: 北京中科期刊出版有限公司
近日，《先进传感器和能源材料》杂志在线发表了湖南大学材料科学与工程学院黄宏文教授团队的综述。随着环境和能源问题日益严峻，有必要从传统的单一化石燃料系统向多元化和可再生来源的先进燃料系统发展。氢作为零碳能量载体，是满足未来能源需求的有前途的替代燃料，可通过质子交换膜燃料电池（PEMFCs）有效地转化为清洁电能。与其他能量生成装置相比，PEMFCs具有不可比拟的优势，如高能量转换效率、低污染、可调整的功率生成能量和高工作可靠性。然而，PEMFCs的发展仍然面临许多挑战，特别是使用Pt金属作为催化剂的高成本。
因为H-H键的低分解势垒，质子交换膜燃料电池（PEMFCs）中的阳极氢氧化反应（HOR）通常具有较低的过电势，在0.05 mg cm−2的阳极Pt负载情况下，仅为5 mV左右。相比之下，阴极氧减少反应（ORR）涉及四个电子-质子转移过程，具有较高的能垒和高的过电势，在同样的Pt负载情况下高达300-400 mV。因此，开发出显著的催化剂来加速缓慢的ORR动力学并降低PEMFC的成本尤其重要。从各种金属紧密排列表面的理论计算中得出的见解表明，Pt具有氧中间体（ΔEo）的最佳吸附自由能，接近火山图的顶部位置，使其具有理想的催化ORR活性。然而，由于关注Pt的不可替代性，稀有性和高成本严重限制了其应用。如何优化Pt催化剂的几何和配体结构以提高其ORR活性并降低负载量是当前的关键问题。
本文综述了近期Pt基ORR电催化剂的重要发展进展，可以分为两个方向：提高每个活性位点的活性和增加活性位点的数量。在此之前，本文还讨论了ORR的机理。特别是，介绍了d-band中心理论来解释吸附能与d-band中心之间的关系。此外，还列出了d-band中心的调节原则，即配体效应和几何效应，为设计具有高内在活性的催化剂提供了指导。最后，提供了Pt基催化剂ORR的当前挑战和未来前景。
研究详情请见原文：
Recent advance on structural design of high-performance Pt-based nanocatalysts for oxygen reduction reaction
https://doi.org/10.1016/j.asems.2022.100022
Journal
Advanced Sensor and Energy Materials
Article Title
Rapid fluorescent mapping of electrochemically induced local pH changes
Article Publication Date
13-Sep-2022